Après un détour par la finance et le droit, Charlotte Rondelez quitte le chemin préalablement tracé par ses soins pour une formation intensive en théâtre. Pendant ce temps, elle travaille également pour un centre culturel parisien et s'attèle à transformer le lieu pour qu'il devienne l'occasion pour les jeunes compagnies de trouver leurs premiers publics. Elle travaille comme comédienne avec diverses troupes avant de monter la sienne. Dès lors, elle devient partie prenante de nombreuses représentations, aussi bien en tant que comédienne qu'en tant que metteuse en scène. En 2004, elle joue notamment dans Les Fantaisies Microcosmiques de Stanislas Kamper, pièce mise en scène par Stéphanie Tesson. Entre 2007 et 2008, elle joue dans État de siège, une adaptation de l'oeuvre d'Albert Camus qu'elle met également en scène entre 2005 et 2006. Entre 2011 et 2012, elle joue dans le Don Juan de Bertold Brecht, mis en scène par Jean-Michel Vier. Entre 2009 et 2012, elle met en scène To be Hamlet or not à la Manufacture des Abbesses.